文獻分享丨CEJ：武漢理工大學劉曰利團隊在氣體傳感器領域的最新研究成果
2025年5月，國際權威學術期刊《Chemical Engineering Journal》在線刊發了武漢理工大學劉曰利教授團隊在氣體傳感器領域取得的突破性研究成果。該研究創新性地開發出一種基于Zn@TpBpy共價有機框架（COFs）薄膜的高性能NH?氣敏材料，所研制的傳感器對50 ppm濃度氨氣的響應值高達1043%，最低檢測限低至500 ppb，并展現出優異的線性響應特性。論文第一作者為梅傲寒，共同通訊作者為劉曰利教授與陳文教授。
本研究采用光化學法，成功制備出兩種具有不同金屬離子配位結構的TpBpy共價有機框架（COFs）薄膜敏感材料。通過優化金屬離子配位結構，該材料實現了電子密度的顯著提升以及氣體吸附能力的增強，進而大幅提高了其對NH?氣體的響應靈敏度，并展現出優異的氣體選擇性。
本研究借助光化學法，在界面處實現了 TpBpy 共價有機框架（COFs）薄膜上兩種氮原子位點與過渡金屬離子的精準配位。值得一提的是，這種制備方式得到的金屬化薄膜具備出色的可操作性，能夠以簡便快捷的方式從液體環境中轉移至傳感器的基底材料表面，為后續傳感器的構建提供了便利。
XPS分析數據清晰顯示，Zn²?離子實現了精準配位：其不僅成功嵌入聯吡啶位點中相鄰的N原子之間，還與酮烯胺位點上的N原子和O原子形成了穩定配位鍵。尤為關鍵的是，該配位結構展現出優異的化學穩定性，即便在高濃度NH?氣體環境中長時間暴露，其核心化學結構仍能保持完整，未發生顯著降解或重構。
以 Zn@TpBpy 共價有機框架（COFs）薄膜為核心敏感材料打造的氣體傳感器，在 NH?氣體檢測中展現出卓越的響應性能。經測試驗證，該傳感器在 8 次循環測試中性能高度穩定；響應值與氣體濃度間呈現出良好的線性關系；響應恢復時間大幅縮短；對 NH?氣體具備優異的選擇性識別能力；同時，在不同濕度環境下仍能保持性能穩定，抗濕性顯著增強。
在電化學測試中，負載 Zn²?的共價有機框架（COFs）薄膜展現出兩大顯著優勢：其電阻大幅降低，同時電子密度顯著增加。尤為關鍵的是，該薄膜與金電極的功函數高度匹配，使得傳感器界面呈現出典型的歐姆接觸特性，有效降低了電荷傳輸勢壘。基于上述特性，基于 Zn²?@COFs 薄膜的氣體傳感器在綜合性能上實現了突破性提升，其靈敏度、響應速度等核心指標均顯著優于其他過渡金屬配位的同類傳感器。
在本研究中，我們創新性地開發了一種光化學合成方法，成功實現了過渡金屬離子與 TpBpy 共價有機框架（COFs）中兩種氮原子位點的精準配位。這一策略不僅賦予了材料多功能特性，更顯著提升了其對 NH?的氣敏響應性能。通過系統表征，我們首次揭示了 TpBpy COFs 中兩種獨特的配位位點結構，并深入探討了配位金屬的電子結構特征、配位位點類型、材料功函數以及電子密度等關鍵參數與氣敏性能之間的內在響應規律。該研究為設計開發新一代高性能金屬化 COFs 氣敏材料提供了重要的理論依據和全新的研究思路。
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