文獻分享丨Nature Communications：福建農林大學廖光福團隊在光催化CO?還原領域新進展
福建農林大學廖光福教授團隊在《Nature Communications》發表光催化領域重大突破：純水體系下實現CO?高選擇性還原制乙烷
2025年8月，國際權威學術期刊《Nature Communications》在線刊載了福建農林大學廖光福教授課題組的最新研究成果。該團隊通過分子工程策略創新設計了一種氟苯修飾的苝二亞胺基光催化劑，首次在純水體系中實現了二氧化碳（CO?）向乙烷（C?H?）的高選擇性催化轉化，反應路徑選擇性高達92%，為溫和條件下碳資源高效利用開辟了新途徑。
研究突破了傳統光催化CO?還原依賴有機溶劑或復雜助催化劑的局限，通過氟苯基團的電子效應與空間位阻協同調控，顯著提升了催化劑在純水中的分散性及反應中間體C-C偶聯效率。論文第一作者為肖茵、丁桂祥和陶家宇，帥李教授與廖光福教授為共同通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金、福建省科技重大專項等項目的支持。
本研究通過分子工程策略，創新設計并合成了一種基于N,N'-雙(4-氟苯基)苝-3,4,9,10-雙(二甲酰亞胺)（PDIBF）的受體-供體-受體（A-D-A）型超分子光催化體系。實驗表明，在可見光照射（λ ≥ 420 nm）及純水蒸氣氛圍下，該催化劑可高效驅動CO?還原與水氧化偶聯反應，乙烷（C?H?）產率達124.84 μmol·g?¹·h?¹，較傳統光催化劑性能提升超3倍，且C?H?選擇性高達91%。
苝二酰亞胺（PDI）作為典型n型有機半導體，因穩定性強、電子親和性高，在光催化領域應用廣泛。但其平面共軛結構易引發分子間強π-π堆積，導致兩大難題：
溶解性差：分子聚集導致催化劑難以分散，活性位點暴露不足；
載流子易復合：光生電子-空穴對未參與反應即湮滅，量子效率低下。
多技術表征證實氟苯修飾苝二酰亞胺衍生物PDIBF成功合成
電子顯微鏡觀察顯示，PDI及其氟苯修飾產物PDIBF均呈規整棒狀結構（圖2a-c），PDIBF的高分辨圖像可見清晰晶格條紋，表明氟苯引入未破壞結晶性。
元素與化學鍵驗證
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元素面掃描（圖2d-g）表明，F、N、O、C在PDIBF表面均勻分布，F與N/O信號重疊，初步證明氟苯基團共價連接成功。
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13C NMR譜（圖2h-i）中，162.97 ppm處羰基碳因N原子吸電子效應高場位移，114.54 ppm處新增C-F鍵特征峰；
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FTIR光譜（圖2j）顯示1663 cm?¹（C=O）和1216 cm?¹（C-F）強吸收峰，進一步確認酰亞胺化反應完成。
晶體結構優化
XRD圖譜（圖2k）顯示，PDIBF在22-29°的衍射峰強度減弱且左移，對應π-π堆疊層間距從0.34 nm增至0.38 nm，有效削弱分子間電子耦合。
表面電子態分析
XPS譜（圖2l-m）中，F 1s（686.50 eV）和N 1s（400.11 eV）特征峰，以及C 1s分峰中C-F鍵（287.52 eV）的出現，定量分析表明F/C原子比為0.2:1，與理論值一致。
本研究首次構建了基于苝二酰亞胺（PDI）的氟苯功能化光催化劑PDIBF，通過氟原子強電負性誘導分子內電荷極化不對稱分布（氟苯/羰基端富電子，苝核中心缺電子），形成強度提升3.2倍的內建電場（IEF），驅動CO?-H?O體系高效、高選擇性（>92%）合成乙烷（C?H?）。
三大核心突破
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中間體動態捕獲：原位DRIFTS光譜首次直接觀測到C-C偶聯關鍵中間體*COCO（1850 cm?¹特征峰），揭示乙烷生成的雙碳耦合路徑（圖1a）；
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反應能壘精準調控：DFT計算表明，氟苯引入使C-C鍵形成能壘從1.05 eV降至0.23 eV，突破傳統有機半導體反應動力學限制（圖1b）；
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電荷分離效率躍升：A-D-A分子結構（受體-給體-受體）的非對稱電子分布，使光生載流子分離效率提升至87%（較PDI提高2.4倍），壽命延長至2.1 μs（圖1c）。
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